Dom Carlos Alberto dos Santos nasceu em 2 de outubro de 1955, em Tobias Barreto, no Estado de Sergipe. Estudou Filosofia e Teologia junto aos Salesianos e foi ordenado sacerdote em 21 de maio de 1983, sendo incardinado na Arquidiocese de Aracaju.

Ao longo de seu ministério presbiteral, exerceu diversas funções pastorais e formativas na capital sergipana: foi reitor do Seminário Menor Sagrado Coração de Jesus e do Seminário Provincial Nossa Senhora da Conceição, pároco em várias paróquias, assistente espiritual da Renovação Carismática Católica, coordenador da pastoral vocacional e dos ministérios, diretor espiritual, formador de diáconos, além de integrar o Conselho Presbiteral, o Colégio dos Consultores e o Conselho Arquidiocesano de Pastoral.

Em junho de 2005, foi nomeado pelo Papa Bento XVI como bispo da Diocese de Teixeira de Freitas–Caravelas, na Bahia, onde exerceu seu ministério episcopal até 2017. Em 7 de abril de 2017, tomou posse como o 5º bispo diocesano de Itabuna, também na Bahia, com cerimônia realizada na Catedral de São José.

Sua renúncia por idade foi aceita pelo Papa Francisco no dia 30 de outubro de 2024.